escalonado
npj Clima y ciencia atmosférica volumen 5, Número de artículo: 99 (2022) Citar este artículo
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La producción máxima escalonada (SP), una medida para detener la producción industrial en la temporada de calefacción, se implementó en la llanura del norte de China para aliviar la contaminación del aire. Comparamos las variaciones de la composición de PM1 en Beijing durante el período SP en la temporada de calefacción de 2016 (SPhs) con las de los períodos de producción normal (NP) durante la temporada de calefacción de 2015 (NPhs) y la temporada sin calefacción de 2016 (NPnhs) para investigar la eficacia de SP. La concentración de masa de PM1 disminuyó de 70,0 ± 54,4 μg m−3 en NPhs a 53,0 ± 56,4 μg m−3 en SPhs, con reducciones importantes en las emisiones primarias. Sin embargo, la fracción de nitrato durante SPh (20,2 %) fue aproximadamente el doble que durante NPh (12,7 %) a pesar de una gran disminución de NOx, lo que sugiere una transformación eficiente de NOx en nitrato durante el período SP. Esto es consistente con el aumento de aerosol orgánico oxigenado (OOA), que casi se duplicó de NPhs (22,5 %) a SPhs (43,0 %) en la fracción de aerosol orgánico total (OA), destacando la formación secundaria eficiente durante SP. La carga de PM1 fue similar entre SPhs (53,0 ± 56,4 μg m−3) y NPnhs (50,7 ± 49,4 μg m−3), lo que indica una diferencia menor en la contaminación por PM entre las temporadas de calefacción y no calefacción después de la implementación de la medida SP. Además, se utilizó una técnica de aprendizaje automático para desvincular el impacto de la meteorología en los contaminantes del aire. Los resultados eliminados fueron comparables con los resultados observados, lo que indica que las condiciones meteorológicas no tuvieron un gran impacto en los resultados de la comparación. Nuestro estudio indica que la política de PS es efectiva en la reducción de emisiones primarias pero promueve la formación de especies secundarias.
La contaminación por partículas (PM) ejerce profundos impactos en la salud humana1,2,3,4,5, el clima6,7,8, la visibilidad9,10 y el ecosistema11. Debido a la rápida industrialización y urbanización de las últimas décadas, China ha sufrido una contaminación por neblina persistente y generalizada, especialmente durante el invierno12,13,14,15. Como una de las megaciudades más grandes de China, Beijing ha sufrido una grave contaminación del aire en las últimas décadas13,15,16. Las cargas anuales de PM2.5 oscilaron entre 89,5 y 73,0 μg m−3 durante 2013–2016 en Beijing (Oficina Municipal de Ecología y Medio Ambiente de Beijing, http://sthjj.beijing.gov.cn/bjhrb/), superando el Nivel Ambiental Nacional de China. Estándar de calidad del aire (CNAAQS, 35 µg m−3). En los últimos años, se han implementado en todo el país varias medidas estrictas de prevención y control de la contaminación que cubren los principales sectores de contaminación para aliviar la contaminación del aire, por ejemplo, la restricción del tráfico17, el cambio de carbón a gas18 y el Plan de acción para la prevención de la contaminación del aire19. Hay muchos estudios que investigan la efectividad de estas intervenciones de calidad del aire. Por ejemplo, Gao et al. encontró una disminución del 21 % en la concentración promedio de PM2.5 en Beijing durante los inviernos de 2011 a 2016, lo que se atribuyó principalmente a las estrictas medidas de control de emisiones20. Gu et al. ilustraron que las concentraciones promedio de PM1 en las zonas urbanas de Beijing en 2014-2015 disminuyeron entre un 16 % y un 43 % en comparación con las de 2008-2013 después de la implementación de medidas de control de emisiones desde 201321. La distribución del tamaño, las propiedades de oxidación y la acidez de los aerosoles cambiaron sustancialmente después de la implementación del plan de acción limpia22,23,24. Además, los controles de emisiones a corto plazo también son efectivos para mejorar la calidad del aire. Se informaron grandes reducciones de las concentraciones en los componentes principales de los aerosoles submicrónicos durante la cumbre de la Cooperación Económica Asia-Pacífico (APEC) de 201425. La concentración de masa de PM (PM1) disminuyó en un 57 % debido a un control estricto durante el desfile del Día de la Victoria de China en 201526. Estos resultados demuestran que la contaminación del aire se ha mitigado de manera efectiva después de un control estricto. Específicamente, las condiciones meteorológicas también pueden afectar la variación de la concentración de contaminantes, lo que dificulta la comparación directa de los niveles de emisión de contaminantes. Zhang et al. estimó que las condiciones meteorológicas contribuyeron al 9% de la reducción nacional de PM2.5 de 2013 a 2017 y contribuyeron al 16% de la reducción de PM2.5 de la región de Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) de 2013 a 201727. En contraste, durante la pandemia de COVID -19 período de cierre, la contaminación severa por neblina fue facilitada por la meteorología estancada y la alta HR a pesar de la reducción sustancial de las emisiones primarias28,29,30. Por lo tanto, es esencial desvincular los impactos meteorológicos de la calidad del aire ambiental para evaluar la efectividad de las medidas de control en Beijing. Los modelos de regresión31,32, los modelos de transporte químico20,33,34,35 y los modelos de aprendizaje automático son métodos comunes para desacoplar los efectos potenciales de las variaciones relacionadas con el clima36,37,38,39,40. Se pueden encontrar comparaciones detalladas de estos métodos en otros lugares37,39,41. El algoritmo de bosque aleatorio (RF) basado en el aprendizaje automático mostró una alta precisión de predicción al reducir la varianza y el error en conjuntos de datos de alta dimensión, y el proceso de aprendizaje se puede explicar e interpretar donde se visualiza la importancia de las variables de entrada y sus interacciones37,41. Grange et al. aplicó una técnica de normalización meteorológica basada en el algoritmo RF para controlar los cambios en la meteorología al realizar análisis de datos de calidad del aire36. Shi et al. utilizó un algoritmo de RF basado en el aprendizaje automático para evaluar las principales reducciones en las emisiones de contaminantes del aire después de las intervenciones de emisión a corto plazo39.
A pesar de la mitigación efectiva de la contaminación del aire, Beijing aún sufre una severa contaminación en invierno. Los municipios de Beijing emitieron una convención para detener la producción de cemento, que se implementó por completo en el norte de China durante la temporada de calefacción en 2015 para mejorar la calidad del aire y reducir la sobrecapacidad de producción de cemento (https://wap.miit.gov.cn/ ). Sin embargo, aún no se ha evaluado la eficacia de esta política, denominada producción máxima escalonada (SP), para mitigar la contaminación por PM. Por lo tanto, es de gran importancia investigar el impacto de las medidas de SP en el medio ambiente atmosférico. En este estudio, se desplegaron un monitor de especiación química en aerosol (ACSM) y un etalómetro para medir la composición de PM1. Se investiga la composición química del aerosol de PM1 en Beijing en 2015 y 2016, que cubre los períodos antes, durante y después de la implementación de la política de PS, y los resultados de la observación se comparan con los resultados eliminados mediante el uso de técnicas de aprendizaje automático. Además, las causas de la formación secundaria y las variaciones de la composición de PM1 en diferentes etapas de contaminación después del SP se exploran con un análisis detallado.
La medida SP en la industria del cemento se implementó en Beijing del 15 de enero de 2015 al 15 de marzo de 2015, así como del 15 de noviembre de 2015 al 15 de marzo de 2016, que se superpuso durante varios meses con nuestra medición realizada a partir del 29 de diciembre. , 2014 al 14 de enero de 2015 y del 1 de enero de 2016 al 30 de abril de 2016. Para investigar los efectos de la medida SP en las características de PM1, toda la campaña se dividió en tres períodos, incluido el período SP (período de producción pico escalonado ) en la temporada de calefacción, el período NP (período de producción normal) en la temporada de calefacción y el período NP en la temporada de no calefacción. Cinco factores de OA, incluidos OA de tipo hidrocarburo (HOA), OA de cocción (COA), OA de combustión de carbón (CCOA), OA de quema de biomasa (BBOA) y OA oxigenado (OOA), se resolvieron en NPhs y seis factores de OA que incluyen HOA , COA, CCOA, BBOA, OA secundario local (LSOA) y OA secundario regional (RSOA) se resolvieron en SPhs y NPnhs. OOA durante SPhs y NPnhs es la suma de LSOA y RSOA para una mejor comparación con NPhs. Los detalles de la distribución de fuentes de OA se muestran en la sección Método. Los eventos periódicos de contaminación ocurren esporádicamente, con una concentración de masa de PM1 que varía de 3,0 a 201,8 μg m−3 en NPhs, de 2,4 a 305,7 μg m−3 en SPhs y de 2,9 a 274,1 μg m−3 en NPnhs, respectivamente (como se muestra en Figura 1). El impacto de la meteorología se normalizó mediante el uso de una técnica de aprendizaje automático porque las variaciones de las especies de PM1 y los factores OA se ven afectados por las condiciones meteorológicas, por ejemplo, los episodios de contaminación intensa se relacionaron con vientos del sur con velocidades bajas (<2 m s−1) y alta humedad relativa (HR).
Series temporales de a temperatura (T) y humedad relativa (HR), b radiación solar neta superficial, c velocidad del viento (WS) y dirección del viento (WD), d SO2 y O3, e NOx y CO, f factores OA (HOA, COA, CCOA, BBOA y OOA), g especies de PM1 (orgánico, sulfato, nitrato, amonio, cloruro y carbón negro) para las NPh, SPh y NPnh. NPhs representa el período de producción normal en la temporada de calefacción del 29 de diciembre de 2014 al 14 de enero de 2015, SPhs representa el período de producción máxima asombrosa en la temporada de calefacción del 1 de enero de 2016 al 15 de marzo de 2016, y NPnhs representa el período de producción normal en la temporada sin calefacción del 16 de marzo de 2016 al 30 de abril de 2016.
La concentración de masa promedio de PM1 en SPhs (53,0 ± 56,4 μg m−3) fue mucho más baja que la de NPhs (70,0 ± 54,4 μg m−3) (Fig. 2 y Tabla 1), lo que indica que SP es potencialmente eficaz para reducir PM. Las emisiones primarias de componentes PM1 y factores OA, incluidos cloruro, carbono negro (BC), HOA, COA y CCOA, disminuyeron entre un 36,1 % y un 66,9 % de NPh a SPh. En particular, el CCOA disminuyó en 4,5 μg m−3, que fue el mayor entre los factores de OA. Dado que el carbón es una fuente de energía importante tanto para la calefacción industrial como residencial, parte de la reducción de CCOA probablemente se debió a la medida SP. En cuanto a las especies secundarias, el sulfato (de 6,6 ± 7,3 a 4,5 ± 5,7 μg m−3) y el amonio (de 6,9 ± 5,8 a 6,2 ± 7,0 μg m−3) también disminuyeron ligeramente de NPhs a SPhs, con una disminución de SO2 de 21,6 ± 14,9 ppb en NPhs a 9,2 ± 8,2 ppb en SPhs. Sin embargo, cabe señalar que a pesar de una gran disminución de NOx de 77,3 ± 54,6 ppb a 44,0 ± 42,6 ppb, la concentración de nitrato aumentó de 8,9 ± 7,4 μg m−3 en NPhs a 10,7 ± 13,9 μg m−3 en SPhs, con su fracción de masa en PM1 aumentó en consecuencia de 12,7% en NPhs a 20,2% en SPhs. Este fenómeno puede deberse a una mayor capacidad de oxidación atmosférica y una mayor tasa de oxidación de nitrógeno en SPhs, y se discutirá más a fondo en la siguiente sección. OOA fue el factor de OA más abundante en SPhs, representando en promedio el 43,0% de OA, que fue mucho más alto que durante NPhs (22,5%). Estas variaciones sugieren emisiones primarias reducidas y mayores contribuciones de aerosoles secundarios en SPhs después de la implementación de la medida SP. Huang et al.30 y Wang et al.42 observaron hallazgos similares, pero en esos dos estudios no se consideraron las variaciones del aerosol orgánico oxigenado y las influencias de los parámetros meteorológicos.
a Concentraciones en masa yb fracciones de especies de PM1 desmeteorizadas y observadas durante las NPhs, SPhs y NPnhs. Las proporciones de cambio observadas y desmeteorizadas de especies de PM1 entre c NPhs y SPhs, d SPhs y NPnhs (las barras debajo de la línea horizontal representan proporciones aumentadas, y las barras sobre la línea horizontal representan proporciones reducidas de especies de PM).
Al comparar los resultados de observación entre SPhs y NPnhs, la concentración de masa promedio de PM1 en SPhs (53,0 ± 56,4 μg m−3) fue similar a la de NPnhs (50,7 ± 49,4 μg m−3). Esto difiere de estudios previos en que el PM1 en la temporada de calefacción fue mucho más alto que en la temporada sin calefacción43,44. Si bien es interesante notar que las concentraciones de PM1 fueron comparables entre SPhs y NPnhs, los parámetros gaseosos y la composición del aerosol variaron considerablemente. Por ejemplo, el SO2 disminuyó un 43,5 % de 9,2 ± 8,2 ppb en SPhs a 5,2 ± 3,1 ppb en NPnhs. Las concentraciones de NO2 fueron comparables (26,3 ± 18,0 ppb frente a 27,4 ± 14,4 ppb) durante los dos períodos. Específicamente, la concentración de CO casi se duplicó (de 1,1 ± 1,1 ppm a 2,2 ± 0,8 ppm) de SPhs a NPnhs, principalmente debido a la reanudación de la producción industrial. El O3 aumentó un 27,0% (de 14,1 ± 11,2 ppb en SPhs a 17,9 ± 13,7 ppb en NPnhs) con el aumento de la radiación solar y la temperatura (de 436776,5 ± 638447,0 J m−2 a 727050,6 ± 907261,9 J m−2 y de −0,2 ± 6,0 °C a 14,8 ± 5,6 °C)45,46,47. En cuanto a la composición de PM1 y los factores OA, las especies primarias, incluidos el cloruro, BC, HOA, COA, CCOA y BBOA, disminuyeron notablemente de SPhs a NPnhs. Los componentes relacionados con la combustión del carbón aún mostraron disminuciones dramáticas, por ejemplo, las concentraciones de masa de cloruro y CCOA disminuyeron en un 50,5 % y un 75,7 % de SPhs a NPnhs, respectivamente, lo que indica que todavía hay grandes emisiones de la combustión de carbón en SPhs, presumiblemente de la calefacción doméstica. que persisten en SPhs. Comparativamente, las contribuciones relativas de aerosoles inorgánicos secundarios (SIA, nitrato, sulfato y amonio) en NPnhs aumentaron entre 1,2% y 6,8% en comparación con SPhs. Por su parte, las fracciones de masa de LSOA y RSOA aumentaron un 11,2 % y un 9,4 % de SPhs a NPnhs, respectivamente. Estos resultados indicaron que el SP podría aliviar efectivamente la contaminación por PM en la temporada de calefacción, pero los efectos de las variaciones estacionales y la calefacción central no fueron despreciables.
Para minimizar el impacto de las condiciones meteorológicas en el análisis anterior, aplicamos la técnica de aprendizaje automático basada en un algoritmo de bosque aleatorio37,39,41 para obtener las concentraciones eliminadas de la meteorización de las especies de PM1, los factores OA y los parámetros gaseosos (ver Método para más detalles) . Se observaron fluctuaciones más pequeñas en la serie temporal de las especies PM1 desmeteorizadas y los factores OA en comparación con los resultados de observación durante todo el estudio (como se muestra en la Fig. 1 complementaria). Las concentraciones promedio de masa desmeteorizada y las contribuciones fraccionarias de las especies PM1 y los factores OA fueron comparables con el resultado de las observaciones en los tres períodos, como se muestra en las Figs. 2, 3 y Tabla 2. La carga de contaminación aumentó ligeramente (2,1 μg m−3, 0,1 μg m−3) después de desacoplar los efectos de la meteorología en NPhs y SPhs, respectivamente. Mientras que en NPnhs, las emisiones primarias y la formación secundaria se redujeron levemente luego de la normalización climática. Después de la normalización del clima, las concentraciones de masa de PM1 aún se redujeron en gran medida de NPhs a SPhs, y aún mostraban las características de emisiones primarias reducidas y formación secundaria mejorada. Las variaciones desmeteorizadas de las especies PM1 y los factores OA de SPhs a NPnhs fueron similares a las observadas. Aun así, las relaciones de reducción/aumento después de desacoplar los efectos meteorológicos de NPhs a SPhs y de SPhs y NPnhs fueron algo diferentes de las observadas. Por ejemplo, las reducciones de OA, sulfato y cloruro desmeteorizados de NPhs a SPhs (26,2 %, 37,3 %, 59,8 %) fueron ligeramente mayores que las reducciones de las observaciones (24,1 %, 32,0 %, 49,4 %). Los aumentos de nitrato desmeteorizado y OOA de NPh a SPh fueron ligeramente inferiores a los observados. De SPhs a NPnhs, las reducciones de OA, cloruro y BC desmeteorizados de SPhs a NPnhs fueron más pronunciadas que las observadas, mientras que el aumento de SIA y OOA fue menor que los resultados observados. En resumen, los resultados observados y desmeteorizados indican emisiones primarias reducidas pero una formación secundaria aumentada durante SP. Las causas detalladas de la formación secundaria mejorada se discutirán en la siguiente sección.
a Concentraciones en masa y b fracciones de factores OA desmeteorizados y observados durante las NPhs, SPhs y NPnhs. Los cocientes de cambio observados y eliminados de la intemperie de los factores OA entre c NPhs y SPhs, d SPhs y NPnhs (las barras debajo de la línea horizontal representan cocientes aumentados y las barras sobre la línea horizontal representan cocientes disminuidos de factores OA).
Para investigar más a fondo la formación secundaria en diferentes períodos, la relación de oxidación de azufre (SOR = n[SO42−]/(n[SO42−] + n[SO2]) y la relación de oxidación de nitrógeno (NOR = n[NO3−]/(n[ NO3-] + n[NO2]) 42, 48, 49. Teniendo en cuenta que la formación secundaria fue más pronunciada en condiciones de alta HR, se eligieron los datos con HR > 50 % para una mejor comparación 16, 50, 51. Como se muestra en la Fig. 4, las concentraciones de precursores en SPhs fueron 15,1 ± 8,2 ppb para SO2 y 41,5 ± 16,4 ppb para NO2, muy inferiores a las de NPhs (29,1 ± 6,1 ppb para SO2 y 51,7 ± 8,4 ppb para NO2). La concentración de O3 en SPhs (3,1 ± 4,6 ppb) fue mayor que la de NPhs (2,2 ± 0,9 ppb), lo que indica una mayor capacidad de oxidación atmosférica en SPhs. La concentración másica de nitrato en SPhs (20,9 ± 16,4 μg m−3) fue de 1,4 veces que en NPhs (15,1 ± 5,0 μg m−3), lo que fue consistente con una NOR más alta en SPhs (0,13 ± 0,07) en comparación con la de NPhs (0,09 ± 0,02). En comparación, la concentración másica de sulfato en SPhs ( 10,7 ± 8,1 μg m−3) fue inferior a la de NPhs (18,4 ± 8,0 μg m−3), lo que puede estar relacionado con la menor concentración de SO2 en SPhs y un SOR similar entre SPhs (0,14 ± 0,09) y NPhs (0,13 ± 0,05 ). Las concentraciones de SO2 y NO2 disminuyeron de 15,1 ± 8,2 ppb y 41,5 ± 16,4 ppb en SPhs a 6,2 ± 2,6 ppb y 38,8 ± 13,1 ppb en NPnhs, respectivamente, mientras que O3 aumentó en gran medida de 3,1 ± 4,6 ppb en SPhs a 7,0 ± 9,2 ppb en NPnhs (como se muestra en la Fig. 4). Consistentemente, el SOR y NOR en NPnhs (SOR: 0,20 ± 0,13; NOR: 0,152 ± 0,10) también fueron más altos que los de SPhs (SOR: 0,14 ± 0,09; NOR: 0,13 ± 0,07). Esto fue consistente con el aumento de nitrato de SPhs (20,9 ± 16,4 μg m-3) a NPnhs (22,7 ± 19,2 μg m-3) (como se muestra en la Tabla complementaria 1). Específicamente, la concentración másica de sulfato disminuyó de SPhs (10,7 ± 8,1 μg m−3) a NPnhs (8,1 ± 7,5 μg m−3), probablemente debido a la reducción de SO2 de las emisiones de calefacción central. Estos resultados sugirieron que el SP, la calefacción central y las variaciones estacionales contribuyeron a los cambios en las especies secundarias.
Comparaciones de a SO2, b NO2, c O3, d CO, e SOR (relación de oxidación de azufre) y f NOR (relación de oxidación de nitrógeno) observados y desmeteorizados entre NPhs, SPhs y NPnhs. (Las barras de error representan las desviaciones estándar de cada especie).
Como se muestra en la Fig. 4 y la Tabla complementaria 1, SOR y NOR mostraron disminuciones obvias después de desacoplar la influencia de la meteorología, en consonancia con las reducciones prominentes de especies secundarias de las observaciones a los resultados de la normalización del clima. Notamos que SOR y NOR observados cayeron en rangos más amplios que los desmeteorizados durante todo el período de estudio, lo que indica que la formación secundaria observada se vio afectada por varios factores. Aun así, SOR y NOR desmeteorizados aumentaron de NPhs a SPhs y aumentaron de SPhs a NPnhs, que fueron similares a las tendencias variacionales de las observaciones, lo que reafirma que los procesos secundarios fueron más fuertes durante el asombroso período de producción máxima en la temporada de calefacción. El CO eliminado del clima aumentó en gran medida de SPhs a NPnhs, lo que indica un aumento en las emisiones de la producción industrial.
Para investigar más a fondo las variaciones en las diferentes etapas de contaminación después de la implementación de SP, dividimos los datos en días limpios (promedio diario de PM1 < 35 µg m−3), días de contaminación promedio (35 µg m−3 < promedio diario de PM1 < 75 µg m−3) y días de alta contaminación (promedio diario de PM1 > 75 µg m−3), respectivamente. Como se muestra en la Fig. 5, en NPhs, las contribuciones relativas de cloruro fueron las más bajas en días limpios (6,7 %) en comparación con las otras dos etapas de contaminación (8,3 % en días de contaminación promedio; 8,2 % en días de alta contaminación). Además, las fracciones de masa de cloruro en NPhs fueron más altas que las de SPhs y NPnhs en todas las etapas de contaminación. Las contribuciones fraccionarias de POA a OA aumentaron en gran medida del 68,2 % en días limpios al 75,8 % en días de contaminación media y luego al 79,2 % en días de alta contaminación. En cuanto a las especies secundarias, el aporte fraccional de SIA en días de alta contaminación fue el más alto (33,4%) al compararlo con días de contaminación media (28,0%) y días limpios (29,8%), mientras que los aportes fraccionales de OOA a La OA disminuyó del 31,8 % en días limpios al 24,2 % en días de contaminación media y al 20,8 % en días de contaminación intensa. Estos resultados indicaron que las emisiones primarias y las formaciones inorgánicas secundarias (p. ej., nitrato y amonio) contribuyeron en gran medida a los eventos de contaminación intensa en NPh. En SPhs, las contribuciones relativas de las emisiones primarias fueron comparables en diferentes etapas de contaminación, mientras que las contribuciones fraccionarias de las especies inorgánicas secundarias aumentaron de días limpios (34,7 %) a días de contaminación promedio (36,4 %) y luego a días de alta contaminación (42,8 %). y las proporciones de aumento de SIA de días limpios a días de contaminación promedio y luego a días de alta contaminación en SPhs fueron mayores que en NPhs. LSOA presentó una tendencia creciente similar con especies inorgánicas secundarias desde días limpios hasta días de alta contaminación. Específicamente, las contribuciones relativas de RSOA a OA disminuyeron en gran medida de días limpios (7,4 %) a días de contaminación media (5,2 %) y luego a días de contaminación intensa (3,7 %). Estos resultados sugirieron que tanto las emisiones primarias como la formación secundaria (p. ej., nitrato, amonio y LSOA) fueron importantes en la formación de turbidez en las SPh y que la formación secundaria en las SPh fue más intensa que en las NPh. A diferencia de NPhs y SPhs, las fracciones de masa de cloruro disminuyeron de días limpios (3,6%) a días de alta contaminación (2,4%) en NPnhs. Las contribuciones relativas de POA en NPnhs también disminuyeron de 40,3% en días limpios a 38,4% en días de alta contaminación. Sin embargo, las contribuciones fraccionarias de SIA aumentaron en gran medida del 39,1 % en días limpios al 51,9 % en días de contaminación media y luego al 54,8 % en días de contaminación intensa en NPnhs. Las contribuciones relativas de LSOA a OA también aumentaron de días limpios (38,5%) a días de alta contaminación (50,3%) en NPnhs. Aunque RSOA presentó una tendencia decreciente similar a la de SPhs, las contribuciones relativas de RSOA aumentaron de manera prominente desde SPhs y NPnhs en todas las etapas de contaminación. Estos resultados ilustraron que, en comparación con NPhs y SPhs, la formación secundaria, incluida la oxidación local y el transporte regional, fue más prominente en el agravamiento de la contaminación atmosférica en NPnhs.
a Contribuciones relativas y b concentraciones de masa promedio de especies de PM1 y factores OA en días limpios (C), días de contaminación promedio (AP) y días de contaminación intensa (HP) durante los NPhs, SPhs y NPnhs (como se muestra en la gráfico de anillos en la esquina superior derecha, el círculo más interno de este gráfico representa los días limpios, el círculo central representa los días de contaminación promedio y el círculo más externo representa los días de contaminación intensa).
En este estudio, comparamos las características químicas de PM1 en SPhs con aquellas en NPhs y NPnhs para evaluar la efectividad de las medidas de producción de picos escalonados. La concentración de masa de PM1 en los SPh disminuyó aproximadamente un 24,3 % en comparación con los NPh con emisiones primarias reducidas y formación secundaria mejorada, lo que indica que la medida de SP condujo a una reducción sustancial de la contaminación por PM en la temporada de calefacción. La carga de PM1 fue similar entre SPhs (53,0 ± 56,4 μg m−3) y NPnhs (50,7 ± 49,4 μg m−3), lo que indica variaciones estacionales reducidas en la contaminación por PM entre las temporadas de calefacción y no calefacción después de la implementación de SP. Específicamente, el algoritmo de RF se utilizó para desacoplar los efectos de las condiciones meteorológicas. Después de desacoplar los efectos de la meteorología, se observaron fluctuaciones más pequeñas en la serie temporal de las especies de PM1 y los factores OA. Aunque las proporciones de aumento/disminución variaron sustancialmente en la composición de PM1 y los factores de OA después de la normalización del clima, las tendencias de variación de las emisiones primarias y las formaciones secundarias fueron consistentes con los resultados observados, lo que indica que SP de hecho alivia la contaminación por PM. Los estudios sobre diferentes niveles de contaminación muestran que la transformación secundaria es más importante en la formación de eventos de neblina después del SP. Estos resultados exigen un mayor control de los precursores de PM y más investigaciones sobre los mecanismos de formación secundaria en diferentes condiciones en regiones altamente contaminadas en las zonas urbanas de China.
El sitio de muestreo está ubicado en la región noroeste de Beijing entre las carreteras de circunvalación 4 y 5, rodeado de varios institutos de investigación y áreas residenciales (40.00N, 116.38E). Las mediciones se realizaron en la azotea de un edificio de cinco pisos del Centro Nacional de Nanociencia y Tecnología de China (NCNST), a unos 20 m sobre el nivel del suelo. La campaña se llevó a cabo del 1 de enero al 30 de abril de 2016. Los datos de 2015 se utilizaron para la comparación citada por Huang et al.52.
La composición del aerosol submicrónico no refractario (NR-PM1, incluidos compuestos orgánicos, sulfato, nitrato, amonio y cloruro) se midió con un monitor de especiación química de aerosol cuadrupolo (Q-ACSM, Aerodyne Research Inc., Billerica, Massachusetts) con unidad de masa resolución (UMR) y una resolución de tiempo de minutos 30. Un principio operativo detallado de este instrumento se puede encontrar en otro lugar 53. En resumen, se dibujaron partículas que pasan un ciclón URG (Modelo: URG-2000-30ED) con un tamaño de corte de 2.5 μm a través de un tubo de acero inoxidable de 3/8" a una velocidad de flujo de ~3 L min−1 y luego entró en la cámara de vacío del instrumento a través de una lente aerodinámica. A través de la lente, las partículas de aerosol con diámetros de 40 nm–1 μm enfocadas en un haz de partículas y luego se vaporizó a 600 °C y se ionizó con ionización por impacto de electrones. Los fragmentos ionizados luego ingresaron al espectrómetro de masas para su detección y análisis. El O3 y el NOx se midieron con analizadores de gases estándar (Thermo Scientific, modelo 42i y 48i , respectivamente). Las concentraciones de CO y SO2 también se obtuvieron mediante analizadores de gases (ECOTECH, Modelo EC9803B y EC9850B, respectivamente). Los monitores de gas fueron muestreados en una resolución de tiempo de 5 min. Mientras tanto, se desplegó un etalómetro (modelo AE-33) para obtener la concentración de BC con una resolución temporal de 1 min. Tenga en cuenta que aquí BC es de PM2.5, pero se usa para representar BC en PM1, ya que la masa de BC se limita principalmente al rango de diámetro de 10 a 1000 nm42,54,55. Los datos meteorológicos, incluida la temperatura (T), la HR, la velocidad del viento (WS) y la dirección del viento (WD), se obtuvieron mediante una estación meteorológica automática (MAWS201, Vaisala, Vantaa, Finlandia) y un sensor de viento (Vaisala Modelo QMW101- M2).
Las concentraciones de la especie NR-PM1 se analizaron utilizando el software estándar ACSM versión 1.5.2.0 (Aerodyne Research Inc., Billerica, Massachusetts, EE. UU.). Siguiendo a Ng et al.56, se realizaron calibraciones para asegurar que el instrumento estuviera en buenas condiciones durante todo el período de observación. En concreto, para la calibración de la ionización se utilizó un atomizador (Modelo 9302, TSI Inc., Shoreview, MN, EE. UU.), un analizador de movilidad diferencial (DMA, TSI modelo 3080) y un contador de partículas de condensación (CPC, TSI modelo 3772). (IE) y las eficiencias relativas de ionización (RIEs). Los RIE de compuestos orgánicos, nitrato, cloruro, amonio y sulfato fueron 1,4, 1,1, 1,3, 6,4 y 1,2, respectivamente. Se aplicó una eficiencia de recolección dependiente de la composición (CDCE) siguiendo a Middlebrook et al.57, que se presenta como máx. (0.45, 0.0833 + 0.9167 × ANMF), ANMF es la fracción de masa de nitrato de amonio en NR-PM1.
La distribución de fuentes se realizó en los datos de OA utilizando PMF con un motor multilineal (ME-2)58. Los detalles de la distribución de la fuente de OA se proporcionaron en la Información complementaria (Nota complementaria 1 y como se muestra en las Figuras complementarias 2-4). Brevemente, examinamos soluciones de 2 a 8 factores utilizando el modelo PMF sin restricciones. De acuerdo con el análisis de espectros de masas, ciclos diurnos, series de tiempo de cada factor y comparaciones con factores de estudios previos, primero interpretamos cinco factores, que fueron OA tipo hidrocarburo (HOA), OA de cocción (COA), OA de combustión de carbón. (CCOA), OA1 oxigenado (OOA1) y OA2 oxigenado (OOA2). Sin embargo, en la solución de PMF libre, COA y HOA se mezclaron ya que el perfil de COA tenía las firmas de fragmentos de alquilo, que eran características de HOA. Mientras tanto, encontramos señales obvias para m/z 60 (principalmente C2H4O2+) y m/z 73 (principalmente C3H5O2+), que se consideraron trazadores BBOA en los factores HOA y CCOA. Además, la fracción del pico de iones en m/z 60 (f60) constituye aproximadamente el 0,5 % de la masa de materia orgánica, ligeramente mayor que el valor de fondo ambiental de 0,3 %59, lo que indica la contribución de BBOA.
Para separar los factores de las mezclas, se utilizó ME-2 para proporcionar una exploración completa de la ambigüedad rotacional mediante la introducción de información a priori. El resultado final fue el promedio de 33 soluciones basadas en la minimización de m/z 60 en HOA, la optimización de los patrones diurnos de COA y la consistencia de factores con los estudios previos15,16,60,61. OOA1 y OOA2 se interpretaron además como OA secundario local (LSOA) y OA secundario regional (RSOA), que se describieron en detalle en la Información complementaria (como se muestra en la Fig. 5 complementaria). En este estudio, seis factores de OA, incluidos HOA COA, CCOA, BBOA, LSOA y RSOA, se resolvieron después del análisis PMF con ME-2. Tenga en cuenta que OOA durante SPhs y NPnhs es la suma de LSOA y RSOA para comparar con NPhs.
Las trayectorias de regreso de 3 días (72 h) se calcularon por hora a 100 m de altura utilizando el modelo Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory (HYSPLIT, NOAA) 4.962,63. Las trayectorias se agruparon en cinco grupos según la distancia euclidiana para la normalización del clima.
Las condiciones meteorológicas inciden en las variaciones de las concentraciones de contaminantes, lo que dificulta la comparación directa de los niveles de emisión de contaminantes. En este estudio, aplicamos un modelo de algoritmo de RF basado en aprendizaje automático combinado con resultados de distribución de fuentes para desacoplar los efectos de las condiciones meteorológicas en las emisiones primarias y la formación secundaria. Se puede encontrar información detallada sobre esta técnica en otros lugares37,41. Aquí, se construyó un modelo de RF para cada componente de PM1 y precursor de gas en cada año utilizando variables de tiempo (es decir, tiempo de Unix, día juliano, mes, semana del año, día de la semana, hora del día), datos meteorológicos de observaciones (es decir, RH, WS, WD, temperatura), datos meteorológicos del conjunto de datos de reanálisis de ERA5 (es decir, altura de la capa límite, cobertura total de nubes, radiación solar neta superficial, precipitación total y presión superficial) y grupos de masa de aire agrupados por el Trayectorias de retorno HYSPLIT basadas en la distancia euclidiana. Se siguió la configuración de parámetros para los modelos de RF de Vu et al.37. El número de árboles en el bosque aleatorio fue 300 (n_tree = 300), el tamaño mínimo de nodo fue 3 (min_node_size = 3) y el número de variables divididas en cada nodo fue 3. Desempeño del modelo para cada contaminante durante todo el período de estudio se evaluó a través del valor R de Pearson, error cuadrático medio (RMSE), FAC2 (fracción de predicciones con un factor de dos), MB (sesgo medio), MGE (error bruto medio), NMB (sesgo medio normalizado), NMGE ( error bruto medio normalizado), COE (coeficiente de eficiencia) e IOA (índice de concordancia) (como se muestra en la Fig. 5 complementaria). Para la normalización del clima, solo las variables climáticas se volvieron a muestrear sin reemplazo y se generaron aleatoriamente a partir del conjunto de datos de diferentes fechas dentro de un período de 4 semanas (es decir, 2 semanas antes y 2 semanas después de la fecha seleccionada). El proceso de selección se repitió 1000 veces para obtener 1000 concentraciones previstas de cada especie. La concentración final normalizada por el clima de cada especie en un momento determinado fue el promedio de esos 1000 resultados previstos.
Los datos sin procesar utilizados en este estudio están disponibles en Zenodo (https://doi.org/10.5281/zenodo.7417822). Los datos meteorológicos, incluida la altura de la capa límite, la cobertura total de nubes, la radiación solar neta superficial, la precipitación total y la presión superficial, están disponibles en el conjunto de datos de reanálisis de ERA5 (https://cds.climate.copernicus.eu/cdsapp#!/dataset /reanalysis-era5-single-levels?tab=overview).
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Este trabajo fue apoyado por la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China (NSFC) bajo la subvención no. 41925015, el Programa de Investigación de Prioridad Estratégica de la Academia de Ciencias de China (No. XDB40000000), la Academia de Ciencias de China (No. ZDBS-LY-DQC001) y el fondo Cross Innovative Team del State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology ( n.º SKLLQGTD1801).
State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology, Center for Excellence in Quaternary Science and Global Change, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xi'an, 710061, China
Ying Wang, Ru-Jin Huang, Wei Xu, Haobin Zhong, Jing Duan, Chunshui Lin, Yifang Gu y Ting Wang
Centro de Investigación Interdisciplinario de la Frontera de las Ciencias de la Tierra (IRCESF), Universidad Normal de Beijing, Beijing, 100875, China
ying wang
Laboratorio de Laoshan, Qingdao, 266061, China
Ru Jin Huang
Universidad de la Academia China de Ciencias, Beijing, 100049, China
Ru-Jin Huang y Yifang Gu
Centro de Estudios sobre el Clima y la Contaminación del Aire del Instituto Ryan, Facultad de Ciencias Naturales, Unidad de Física, Universidad de Galway, University Road, Galway, H91CF50, Irlanda
Wei Xu, Jurgita Ovadnevaite, Darius Ceburnis y Colin O'Dowd
Departamento de Ingeniería Civil y Ambiental, Facultad de Ciencia y Tecnología, Universidad de Macao, Taipa, Macao, RAE 999078, China
yongjie li
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R.-JH diseñó el estudio. YW, R.-JH, WX, JD, CL, HZ, TW y YG analizaron los datos y redactaron el documento. YL, JO, DC y CO revisaron el documento. Todos los autores contribuyeron a las discusiones y revisiones.
Correspondencia a Ru-Jin Huang.
Los autores declaran no tener conflictos de intereses.
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Reimpresiones y permisos
Wang, Y., Huang, RJ., Xu, W. et al. La producción máxima escalonada es una bendición mixta en el control de la contaminación por partículas. npj Clima Atmos Sci 5, 99 (2022). https://doi.org/10.1038/s41612-022-00322-x
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Recibido: 22 Septiembre 2021
Aceptado: 01 diciembre 2022
Publicado: 10 diciembre 2022
DOI: https://doi.org/10.1038/s41612-022-00322-x
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